Yaxin Sun+, Peng Yang+*, Jianbiao Liu, Pin Liu, Xu Wang, Jianrong Steve Zhou*, Bo Tang*, Unusual 1,1-Dicarboxylation Selectivity in the Domino Hydrocarboxylation of Alkynes with Formate and Application in Polyimides Photoresist, Angewandte Chemie International Edition, 64, e202502920 (2025)

2月27日，山东师范大学化学化工与材料科学学院的唐波教授、杨朋教授团队联合北京大学深圳研究生院的周建荣研究员团队在国际著名学术期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为“Unusual 1,1-Dicarboxylation Selectivity in the Domino Hydrocarboxylation of Alkynes with Formate and Application in Polyimides Photoresist”的研究论文，该工作开发了一种光诱导的炔烃羧基化串联反应方法学，实现了炔烃的1,1-、1,2-双羧化和氢羧化三种不同选择性的羧化反应，并成功将其拓展至聚合物的羧化修饰中，提出了一种新型正性聚酰亚胺光刻胶原理。

羧酸和二羧酸是有机合成领域中重要的化学品和合成中间体，在制药、农业、食品和聚合物工业中具有广泛的应用。烯烃和炔烃的氢羧化反应是合成高附加值羧酸衍生物的直接途径，其中使用廉价甲酸盐或CO2气体的可见光诱导自由基氢羧化反应逐渐成为传统过渡金属催化方法的绿色替代方案。然而，现有的光诱导羧化反应主要集中在活性较高的烯烃，炔烃的反应研究相对较少，尤其是1,1-二羧化反应（丙二酸衍生物）的报道更是罕见。另外，炔烃与羧酸在溶解度上的显著差异使得氢羧化和双羧化光反应在正性光刻胶中具有潜在应用，这一特性为开发新型正性光刻胶材料提供了重要契机。本研究首次发现了一种新的光催化的炔烃的1,1-二羧化反应。甲酸铯的溶解度和碱性环境是影响其发生不同选择性的两个关键因素。使用该方法合成了一系列丙二酸、琥珀酸、丙酸和药物中间体。初步将小分子光反应拓展到聚合物领域，成功实现了含炔聚酰亚胺和聚苯乙烯的光诱导羧化修饰，显著提高了聚合物的水溶性并成功模拟了光刻过程。该研究不仅为丙二酸衍生物的合成提供了一种高效、绿色的新方法，还为正性光刻胶的开发提供了创新的设计思路，具有重要的理论意义和应用前景。

团队博士研究生孙雅鑫和杨朋教授为论文共同第一作者，杨朋教授、周建荣研究员和唐波教授为论文共同通讯作者。相关研究得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东省重大科技创新工程、泰山学者人才工程等项目资助。

Xueqing Liu, Siqing Cheng, Shengnan Yuan, Xuechen Zhu, Chuanzhi Sun*, Hao Liu, De-Zhan Chen, Fang Huang*, Lin Dong, Environmental Science & Technology 2025, 59 (8), 4036-4046.

2月18日，山东师范大学化学化工与材料科学学院孙传智教授和黄芳副教授团队在环境科学与技术研究领域的旗舰期刊Environmental Science & Technology发表题为“d-π Orbital Interaction Promoting NOx Selective Reduction on the Mn-doped α-Fe2O3(001) Catalyst”的研究论文。该工作成功合成了单原子Mn掺杂的α-Fe2O3催化剂，并精准调控其暴露晶面，通过实验手段结合密度泛函理论（DFT）计算方法，对Mn掺杂α-Fe2O3催化剂NH3选择性催化还原NO (NH3−SCR) 的机制进行了深入探讨，研究发现Mn掺杂改性引入的多重轨道相互作用可以显著促进NO吸附和活化，降低反应能垒，从而有效地提高催化剂的低温脱硝性能。

图 1. Fe2O3(001) 和Mn-Fe2O3(001) 的 L-H 机制反应路径（a）； L-H 机制中 LIM4 和 LTS3 在（b） Mn-Fe2O3(001) 和 （c） Fe2O3(001) 表面上的 Bader 电荷分布；-N1H2N2O1 中间体（Mn-LIM4）的轨道示意图（d）；L-H 机制中Mn-Fe2O3(001) 表面上在（e） LIM4 和（f） LTS3 中 Fe 、 Mn 及吸附态NO的 PDOS 结果。

氮氧化物（NOx，主要包括NO和NO2）是造成大气环境污染的重要因素之一。NH3−SCR技术是降低NOx排放的有效方法，其核心是催化剂，低温高效NH3−SCR催化剂的研发需要深入解析催化剂表面的“构效”关系。本工作研究结果表明， Mn 的掺杂促进了 NO 的吸附和 N–O 键的裂解，降低了 Langmuir-Hinshelwood （L−H） 路径中速率控制步骤的能垒，从而促进了 NH3-SCR 反应的进行。通过进一步的分析表明， Mn 的掺杂引入了未被占用的 dxy 轨道，其与 NO 的 π 轨道相互作用增强了 NO 的吸附。此外， Mn 掺杂使催化剂表面电子密度重新分配，增强了 Fe 原子上电子的游离性，促进了电子从 Fe 转移到 Mn-N-O 的 π* 轨道，从而促进了 N−O 键的裂解。该研究证明引入具有适当能量和匹配对称性的未占据d轨道有助于催化剂表面和反应物之间的 d−π 相互作用，从而显著提高催化效率。近年来该团队在深入理解催化剂的构效关系方面展开了深入的研究工作，获得了大量的理论创新成果（Environ. Sci. Technol. 2025, 59, 4036−4046; Environ. Sci. Technol., 2024, 58, 19027−19037; Environ. Sci. Technol., 2024, 58, 16974−16983; Environ. Sci. Technol., 2024, 58, 8955−8965; Environ. Sci.Technol. 2022, 56, 10442−10453.），这些成果为设计高性能NH3−SCR催化剂提供了重要的理论指导。

本工作中，团队博士研究生刘雪晴和程思清为论文的共同第一作者，孙传智教授和黄芳副教授为论文共同通讯作者。相关研究得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金和山东省重点研发等项目的资助。

Yingxin Huo, Fanghong Zou, Zihui You, Guoyan Zhao, Meixue Dai, Susu Zhang*. (2025). Cold-active β-galactosidase from Weissella confusa SW1 for the preparation of low-lactose milk. Journal of Dairy Science, 429, 111003.

2025年2月2日，山东师范大学戴美学、张夙夙老师在中科院一区Top期刊International Journal of Food Microbiology在线发表了题为“Cold-active β-galactosidase from Weissella confusa SW1 for the preparation of low-lactose milk”的研究论文。该研究从融合魏斯氏菌中克隆了β-半乳糖苷酶基因(WcGal2809)并在大肠杆菌BL21(DE3)中成功表达，通过实验研究了该酶的酶学特性及在制备低乳糖牛奶方面的潜力，包括其氨基酸序列分析、最适温度与 pH 值测定、受金属离子及糖类影响等，还探究了其对牛奶乳糖的水解效果。该研究为解决乳糖不耐受人群饮奶问题提供了新的高效生物催化剂，有助于生产低乳糖牛奶，拓展了冷活性β-半乳糖苷酶在食品工业的应用，降低了乳品加工能耗与成本，减少牛奶营养损失。其创新点在于首次克隆表达WcGal2809并研究其特性，发现其是具有较低最适温度的冷适应酶，为低温乳品加工和贮运环节提供了新的酶资源，同时为实际生产中低乳糖牛奶的制备提供了详细参数。

(Xinchang Zhang*, Maoli Wang, Xiaomin Zhu, Zhiwei Yan, Guanggang Geng, IEEE Transactions on Parallel and Distributed Systems 36, 3(2025))

2025年2月6日，山东师范大学张新常团队在国际知名期刊IEEE Transactions on Parallel and Distributed Systems（CCF-A类期刊）发表了题为“Collaborative Edge-Cloud Data Transfer Optimization for Industrial Internet of Things”的研究论文。该研究提出了一种基于边缘控制的工业物联网边到云流量整形方法，通过微调传感数据采样时序对叠加传感流量进行整形，有效规避了基于数据缓存的传统网络流量整形方法所存在的额外延迟问题，并解决了复杂的叠加传感流量最大速率峰值最小化难题和传感数据采样时刻可靠调整问题，从而为工业物联网边到云高质量数据传输提供了重要的解决方案。

云边协同是工业物联网重要的算力支撑。为保障工业互联网边到云数据传输质量和可靠性，边到云数据传输路径需要根据最大流量峰值预留足够的带宽资源。但是，基于最大流量峰值的带宽预留极易导致资源利用率过低，不利于其大规模部署。针对以上问题，该研究提出了一种基于边缘控制的工业物联网边到云流量整形框架，该框架通过本地化地控制传感器数据采样时刻来实现叠加传感流量的整形，有效规避了传统网络流量整形方法所存在的额外延迟问题，从而为保障工业互联网传感数据实时传输质量提供了新型的有效途径。在所提出的流量整形框架基础上，该研究构建了可靠的传感数据达到模型，将不确定性的叠加传感流量最大速率峰值最小化问题有效转换为确定性的叠加传感流量最大速率峰值最小化问题，并通过挖掘周期叠加数学性质等手段近似解决了复杂的叠加传感流量最大速率峰值最小化问题。此外，该研究设计了一种显著提高资源利用率的应用层数据转发方法和一种可靠的传输数据采样时刻调整方法。整体而已，该研究为保障工业互联网边到云数据传输质量和可靠性提供了低资源消耗的解决方案，具有重要的理论和应用价值。